Recent data in the biological literature suggest that the natural zeolite erionite may be more tumorigenic than asbestos minerals. Because of its potential biological importance, a technique has been developed to facilitate detection of erionite in tuffaceous rocks to a lower limit of detection (LLD) between 100 and 500 ppm. The method involves the use of automated X-ray powder diffraction instrumentation with long count times, as much as 360 s/step. The presence of interfering phases, such as smectite or clinoptilolite, raises the LLD. Ethylene glycol solvation of smectite improves the LLD, and profile fitting with clinoptilolite-bearing mixtures improves quantification. Application of these methods to tuffs from central Turkey allowed improved detection and more accurate quantification compared with previous scanning electron microscope examinations. Use of these methods with tuffs from Yucca Mountain, Nevada, the potential site for the nation's first high-level radioactive waste repository, showed that erionite occurs sporadically. Erionite is found only in the altered zone directly above the lower vitrophyre of the Topopah Spring Member. This altered zone is anomalous in that is contains a variety of zeolites that are either rare or absent in other Yucca Mountain tuffs. It appears that erionite is restricted to fractures and must have formed under unusual and variable conditions in the altered zone.

When the sample activity is measured for various reasonsseveral times, then with each measurement can be associated an individualdecision threshold and limit of detection. Each measurement canbe analyzed through its own decision threshold. The whole measurementscan sometimes present contradictory results, some measurements beinglower than the decision threshold and other higher. The problemthen arises to build a decision threshold and a detection limittaking into account all the individual results, and to decide ifthe radioactivity is finally detected or not. It is interestingto note that it is possible sometimes that the decision thresholdtaking account all results makes it possible to decide that the radioactivityis present whereas the totality of the individual results are negativein terms of individual decision threshold. The purpose of this articleis to show how these thresholds and these coherent limits cumulatedcan be determined in way according to the experimental conditions.In a general way a rigorous method of cumulating makes it possibleto systematically decrease the decision threshold and limit of detectionin terms of activity. This approach has interesting applicationsin gamma spectrometry with multi-emitters, discharge or periodicalenvironmental measurements. On the basis of measurements realizedby the IRSN within the framework of the national monitoring of theenvironment, we will see the potential impact of these methods onthe final assessments.

Cette seconde partie s’appuie sur les principes de détermination et d’optimisation desseuils de décision (SD) développés dans la première partie. Il s’agitd’une application de ces principes sur des spectres alpha de type uranium urinaire, ausein d’un laboratoire d’analyses de biologie médicale. Nous avons vu que l’un desparamètres principaux dans l’évaluation de SD était la détermination la plus précisepossible du bruit de fond. La difficulté essentielle est ici d’estimer sur les spectreséchantillons la valeur du bruit de fond dans les régions d’intérêt des trois isotopes234U – 235U et 238U. Ces difficultés proviennent destrès faibles valeurs de comptages ainsi que des traînes générés par les phénomènesd’atténuation en énergie dans les échantillons. L’amélioration des SD et des limites dedécision (LD) a pu être obtenue par l’optimisation du marquage des zones d’intérêt ainsique l’optimisation de l’activité du traceur utilisé pour déterminer le rendement chimiquede la technique mise en œuvre. Cette étude s’est concrétisée par la réalisation d’uneinterface de présentation des résultats d’analyse, couplée à un logiciel de spectrométriealpha, permettant aux utilisateurs de disposer des informations nécessaires et suffisantespour juger au mieux et au plus bas niveau possible d’une éventuelle contaminationinterne.

La mise en œuvre des concepts de seuil de décision et de limite de détection pose souventdes problèmes aux métrologues des laboratoires d’analyse de biologie médicale chargés dela surveillance des salariés exposés aux rayonnements ionisants. Les problèmes mis enavant sont souvent relatifs au choix à faire entre diverses formules, dont les résultatsnumériques présentent cependant rarement des différences significatives. Les raisons plusprofondes des difficultés rencontrées sont en fait d’une part la signification etl’interprétation de ces tests statistiques, et d’autre part les valeurs utilisées dans cesformules parmi lesquelles l’estimation du bruit de fond reste la grandeur essentielle etla plus délicate à définir. L’objectif de ce premier article est de revenir dans unpremier temps sur les fondements des concepts de seuil de décision et de limite dedétection, en distinguant d’une part la méthode de détermination du seuil de décision basésur un risque d’erreur a priori de première espèce, d’autre partl’interprétation du résultat après mesure de l’échantillon. Nous exposerons ensuitequelques exemples d’optimisation de ces seuils et limites en spectrométrie gamma, où nousverrons que tout repose sur la recherche de la meilleure estimation possible du bruit defond qui nécessite bien plus une maitrise de la mesure que des outils de statistique. Unsecond article, mettant en œuvre les principes exposés ici, sera plus particulièrementconsacré à la démarche d’optimisation des seuils de décision en spectrométrie alpha pourles dosages d’uranium dans les urines.

La concentration de l’environnement français en radionucléides artificiels et les techniques d’analyses ont considérablement évolué au cours des 50 dernières années. Au cours des années 60 et 70, la surveillance effectuée par l’Institut de protection et de sûreté nucléaire (IPSN) et par le service central de protection contre les rayonnements ionisants (SCPRI) permettait de connaître les niveaux des radionucléides artificiels les plus abondants et qui contribuaient de façon prépondérante aux doses reçues par la population française. Depuis les années 80, avec la fin des essais atmosphériques d’armes nucléaires et la baisse des activités de la plupart des radionucléides concernés, les radionucléides devenus prépondérants en activité et en doses sont : 3H, 14C, 85Kr et 133Xe. Or ces quatre radionucléides ne font aujourd’hui l’objet que d’un nombre très restreint d’analyses dans le cadre de la surveillance effectuée par l’IRSN. La mise en relation des niveaux d’activité des radionucléides constituants le « bruit de fond » de la radioactivité artificielle environnementale, des activités potentiellement ajoutées du fait des rejets des installations nucléaires, des doses correspondantes, ainsi que des limites de détection obtenues au moyens des meilleures techniques disponibles, fournit des éléments de réflexion sur les enjeux de la surveillance radiologique de l’environnement et sur les possibilités d’atteindre les objectifs correspondants. À l’exception de 14C et 3H, les activités les plus basses présentes dans l’environnement se trouvent d’ores et déjà au niveau ou en-deçà des limites de détection des techniques de mesure. 3H et 14C sont donc les seuls radionucléides toujours mesurables dans l’environnement et pour lesquels une influence des rejets atmosphériques des installations nucléaires est potentiellement décelable dans tous les milieux.

We describe a method for predicting detection limits of minority elements in electron energy loss spectroscopy (EELS), and its implementation as a software package that gives quantitative predictions for user-specified materials and experimental conditions. The method is based on modeling entire energy loss spectra, including shot noise as well as instrumental noise, and taking into account all the relevant experimental parameters. We describe the steps involved in modeling the entire spectrum, from the zero loss up to inner shell edges, and pay particular attention to the contributions to the pre-edge background. The predicted spectra are used to evaluate the signal-to-noise ratios (SNRs) for inner shell edges from user-specified minority elements. The software also predicts the minimum detectable mass (MDM) and minimum mass fraction (MMF). It can be used to ascertain whether an element present at a particular concentration should be detectable for given experimental conditions, and also to quickly and quantitatively explore ways of optimizing the experimental conditions for a particular EELS analytical task. We demonstrate the usefulness of the software by confirming the recent empirical observation of single atom detection using EELS of phosphorus in thin carbon films, and show the effect on the SNR of varying the acquisition parameters. The case of delta-doped semiconductors is also considered as an important example from materials science where low detection limits and high spatial resolution are essential, and the feasibility of such characterization using EELS is assessed.